Kaczynski kemudian membidik target yang lebih besar, dan pada 1979 menempatkan bom di ruang kargo pesawat American Airlines yang mengeluarkan asap selama penerbangan domestik, memaksa pendaratan darurat di Bandara Internasional Dulles dekat Washington.
Serangan itu menarik perhatian FBI dan agen akan menghabiskan waktu bertahun-tahun untuk mencoba menangkap seorang pembom yang tidak meninggalkan tuntutan yang jelas dan sedikit bukti forensik. Periode enam tahun antara 1987 dan 1993 di mana tidak ada bom yang dikirim semakin membingungkan para penyelidik.
Pada 1980, Kaczynski mengirim paket bom yang meledak dan melukai Presiden United Airlines Percy Wood di rumahnya di Illinois.
Korban fatal pertamanya adalah pemilik toko komputer Hugh Scrutton, 38, yang meninggal ketika sebuah bom berisi paku dan serpihan meledak di tempat parkir tokonya di Sacramento, California pada 1985.
Saat bomnya menjadi lebih canggih, Kaczynski juga membunuh eksekutif periklanan New Jersey Thomas Mosser, yang telah bekerja untuk meningkatkan citra publik perusahaan minyak Exxon, dengan bom surat pada 1994.
Dia kemudian membunuh Gilbert Brent Murray, kepala kelompok lobi industri kayu California, dengan bom surat pada 1995.
Secara keseluruhan, Unabomber meledakkan 17 bom, melukai sekira 25 orang, beberapa di antaranya kehilangan penglihatan, pendengaran, atau jari.